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            A位取代對A2V2O7(A = Co、Ni、Cu和Zn)

            發布時間:2022-08-05      點擊次數:141

            1. 文章信息

            標題:A2V2O7 (A = Co, Ni, Cu and Zn) for CO2 reduction under visible-light irradiation: effects of A site replacement

            頁碼:10.1016/j.apcatb.2022.121722

            2. 文章鏈接

            專用鏈接 https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121722

            3. 期刊信息

            期刊名:Applied Catalysis B: Environmental

            ISSN: 0926-3373

            影響因子:24.319

            分區信息:中科院1區;JCR分區(Q1)

            涉及研究方向:化學

            4. 作者信息:

            第一作者:南京大學現代工程與應用科學學院博士研究生:杜孟洋,陳勇

            通訊作者:南京大學現代工程與應用科學學院教授:李朝升

            5. 產品型號:北京中教金源(CEL-PF300-T8, AULTT, China)(300 W氙燈,可見光范圍)、CEL-PAEM-D8Plus光催化活性評價系統(專業全自動二氧化碳還原+全解水)



            文章簡介:


            目前,地球大氣中的CO2含量已經超過415 ppm,達到歷史新高,帶來了全球變暖、冰川融化、海平面上升等一系列氣候變化和環境問題。因此,降低大氣中CO2濃度勢在必行。與減少大氣中二氧化碳的其他途徑相比,直接還原CO2轉化為有用的化學品和燃料更有吸引力,能同時緩解能源短缺和環境問題。利用太陽光能量和半導體光催化劑,模擬植物的自然光合作用過程,將CO2還原為太陽能燃料,具有規?;瘧玫目赡苄?。釩酸鹽因為天然的窄帶隙具有吸收可見光的優勢,并且在光照下穩定,是一系列潛在的高效光催化劑。


            基于此,我們以過渡金屬釩酸鹽為研究對象,探究其光催化活性,并對其進行優化,嘗試尋找合適的單組份催化劑。主要研究內容如下:通過固相燒結法合成了一系列單斜晶系的二元金屬釩酸鹽A2V2O7(A= Co、Ni、Cu、Zn),并探索了A位陽離子的改變對釩酸鹽能帶結構、光學性質、催化性能的影響。


            結合實驗和理論計算,根據晶體場理論對釩酸鹽能帶結構進行解釋,并進一步研究了能帶結構對半導體催化劑催化活性的影響。研究發現,二價過渡金屬元素(Co、Ni、Cu、Zn)3d軌道不僅和O 2p軌道雜化提升了價帶頂位置,且主要構成導帶的V 3d軌道也受其影響。由于Ni2V2O7具有更強的晶體場分裂能和最短的平均鍵長,其V 3d軌道分裂最寬,理論上更有利于加速光生載流子的遷移,提高光催化活性。


            同時,一系列光電化學實驗結果也對此進行了印證。此外,根據Tanabe假設推斷出A位點是材料表面的堿性位點,改變A位離子的種類對于表面堿度會產生影響。根據CO2吸附和TPD的測試結果,Ni2+的存在使釩酸鹽表現出更強的堿性特征。這有利于CO2的吸附活化,促進CO2的還原??傊?,我們通過調控釩酸鹽A2V2O7(A = Co、Ni、Cu、Zn)的A位離子,實現了能帶和表面酸堿度的同時改變。這其中,當A位為Ni時,Ni2V2O7因為具有最負的導帶位置、最短的V-O鍵長和最多的堿性活性中心,表現出優異的光催化活性。這些結果將為探索釩酸鹽在光催化方面的研究提供借鑒。


            我們一致認為本文的創新之處有以下幾點:

            1. A位陽離子的改變能同時調控釩酸鹽A2V2O7(A= Co、Ni、Cu、Zn)的能帶結構和表面酸堿性。

            2. 二價過渡金屬元素(Co、Ni、Cu、Zn)3d軌道與O 2p軌道雜化形成了價帶頂,使相應的釩酸鹽A2V2O7(A= Co、Ni、Cu、Zn)均具有可見光響應。

            3. 根據Tanabe假設、CO2吸附和TPD測試結果,釩酸鹽A2V2O7(A= Co、Ni、Cu、Zn)中Ni2+具更強的表面堿性。



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